électrique au moyen de l'appareil (_fig._ 1) l'air entre les plateaux
devient également radioactif; cependant, en envoyant un courant d'air
entre les plateaux, on n'observe pas de baisse notable dans l'intensité
du courant, ce qui prouve que la radioactivité répandue dans l'espace
entre les plateaux est peu importante par rapport à celle du radium
lui-même à l'état solide.
Il en est tout autrement dans le cas du thorium. Les irrégularités que
j'avais observées en mesurant la radioactivité des composés du thorium
provenaient du fait qu'à cette époque je travaillais avec un
condensateur ouvert à l'air; or le moindre courant d'air produit un
changement considérable dans l'intensité du courant, parce que la
radioactivité répandue dans l'espace au voisinage du thorium est
importante par rapport à la radioactivité de la substance.
Cet effet est encore bien plus marqué pour l'actinium. Un composé très
actif d'actinium paraît beaucoup moins actif quand on envoie un courant
d'air sur la substance.
L'énergie radioactive est donc renfermée dans les gaz sous une forme
spéciale. M. Rutherford suppose que certains corps radioactifs dégagent
constamment un gaz matériel radioactif qu'il appelle _émanation_. C'est
ce gaz qui aurait la propriété de rendre radioactifs les corps qui se
trouvent dans l'espace où il est répandu. Les corps qui émettent de
l'émanation sont le radium, le thorium et l'actinium.
_Désactivation à l'air libre des corps solides activés._--Un corps
solide, qui a été activé par le radium dans une enceinte activante
pendant un temps suffisant, et qui a été ensuite retiré de l'enceinte,
se désactive à l'air libre suivant une loi d'allure exponentielle qui
est la même pour tous les corps et qui est représentée par la formule
suivante[100]:
I = I_0 ( _a_ _e_^{-t/Θ_1} - (_a_ - 1) _e_^{-t/Θ_2}),
I_{0} étant l'intensité initiale du rayonnement au moment où l'on retire
la lame de l'enceinte, I l'intensité au temps _t_; _a_ est un
coefficient numérique _a_ = 4.20; Θ_{1} et Θ_{2} sont des constantes de
temps: Θ_{1} = 2420 secondes, Θ_{2} = 1860 secondes. Au bout de 2 ou 3
heures cette loi se réduit sensiblement à une exponentielle simple:
l'influence de la seconde exponentielle sur la valeur de I ne se fait
plus sentir. La loi de désactivation est alors telle que l'intensité du
rayonnement baisse de la moitié de sa valeur en 28 minutes. Cette loi
finale peut être considérée comme caractéristique de la désactivation à
l'air libre des corps solides activés par le radium.
[100] CURIE et DANNE, _Comptes rendus_, 9 février 1903.
Les corps solides activés par l'actinium se désactivent à l'air libre
suivant une loi exponentielle voisine de la précédente. Mais cependant
la désactivation est un peu plus lente[101].
[101] DEBIERNE, _Comptes rendus_, 16 février 1903.
Les corps solides activés par le thorium se désactivent beaucoup plus
lentement; l'intensité du rayonnement baisse de moitié en 11
heures[102].
[102] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, février 1900.
_Désactivation en enceinte close. Vitesse de destruction de
l'émanation[103]._--Une enceinte fermée activée par le radium et
soustraite ensuite à son action, se désactive suivant une loi beaucoup
moins rapide que celle de la désactivation à l'air libre. On peut, par
exemple, faire l'expérience avec un tube en verre que l'on active
intérieurement, en le mettant pendant un certain temps en communication
avec une solution d'un sel de radium. On scelle ensuite le tube à la
lampe, et l'on mesure l'intensité du rayonnement émis à l'extérieur par
les parois du tube, pendant que la désactivation se produit.
[103] P. CURIE, _Comptes rendus_, 17 novembre 1902.
La loi de désactivation est une loi exponentielle. Elle est donnée avec
une grande exactitude par la formule
I = I_0 _e_^{-t/Θ}
I_{0} intensité du rayonnement initial;
I, intensité du rayonnement au temps _t_;
Θ, une constante de temps Θ = 4.970 × 10^5 secondes.
L'intensité du rayonnement diminue de moitié en 4 jours.
Cette loi de désactivation est absolument invariable, quelles que soient
les conditions de l'expérience (dimensions de l'enceinte, nature des
parois, nature du gaz dans l'enceinte, durée de l'activation, etc.). La
loi de désactivation reste la même, quelle que soit la température entre
-180° et +450°. Cette loi de désactivation est donc tout à fait
caractéristique et pourrait servir à définir un _étalon de temps_
absolument indépendant.
Dans ces expériences, c'est l'énergie radioactive accumulée dans le gaz
qui entretient l'activité des parois. Si, en effet, on supprime le gaz
en faisant le vide dans l'enceinte, on constate que les parois se
désactivent ensuite suivant le mode rapide de désactivation, l'intensité
du rayonnement diminuant de moitié en 28 minutes. Ce même résultat est
obtenu en substituant dans l'enceinte de l'air ordinaire à l'air activé.
La loi de désactivation avec baisse de moitié en 4 jours est donc
caractéristique de la disparition de l'énergie radioactive accumulée
dans le gaz. Si l'on se sert de l'expression adoptée par M. Rutherford,
on peut dire que l'émanation du radium disparaît spontanément en
fonction du temps avec baisse de moitié en 4 jours.
L'émanation du thorium est d'une autre nature et disparaît beaucoup plus
rapidement. Le pouvoir d'activation diminue de moitié en 1 minute 10
secondes environ.
L'émanation de l'actinium disparaît encore plus rapidement; la baisse de
moitié a lieu en quelques secondes.
MM. Elster et Geitel ont montré qu'il existe toujours dans l'air
atmosphérique, en très faible proportion, une émanation radioactive
analogue à celles émises par les corps radioactifs. Des fils métalliques
tendus dans l'air et maintenus à un potentiel négatif s'activent sous
l'influence de cette émanation. L'air que l'on aspire au moyen d'un tube
enfoncé dans le sol est particulièrement chargé d'émanation[104].
L'origine de cette émanation est encore inconnue.
[104] ELSTER et GEITEL, _Physik. Zeitschrift_, 15 septembre 1902.
L'air extrait de certaines eaux minérales contient de l'émanation tandis
que l'air contenu dans l'eau de la mer et des rivières en est à peu près
exempt.
_Nature des émanations._--Suivant M. Rutherford l'émanation d'un corps
radioactif est un gaz matériel radioactif qui s'échappe de ce corps. En
effet, à bien des points de vue, l'émanation du radium se comporte comme
un gaz ordinaire.
Quand on met en communication deux réservoirs en verre dont l'un
contient de l'émanation tandis que l'autre n'en contient pas,
l'émanation passe en se diffusant dans le deuxième réservoir, et quand
l'équilibre est établi, on constate que l'émanation s'est partagée entre
les deux réservoirs comme le ferait un gaz ordinaire: si les deux
réservoirs sont à la même température, l'émanation se partage entre eux
dans le rapport de leurs volumes; s'ils sont à des températures
différentes, elle se partage entre eux comme un gaz parfait obéissant
aux lois de Mariotte et de Gay-Lussac. Pour établir ce résultat il
suffit de mesurer le rayonnement du premier réservoir avant et après le
partage; ce rayonnement est proportionnel à la quantité d'émanation
contenue dans le réservoir. Mais, comme la diffusion de l'émanation
demande un certain temps jusqu'à ce que l'équilibre soit établi, il est
nécessaire, pour l'exactitude du calcul relatif à l'expérience, de tenir
compte de la destruction spontanée de l'émanation avec le temps[105].
[105] P. CURIE et J. DANNE, _Comptes rendus_, 2 juin 1903.
L'émanation du radium se diffuse le long d'un tube étroit suivant les
lois de la diffusion des gaz, et son coefficient de diffusion est
comparable à celui de l'acide carbonique[106].
[106] P. CURIE et J. DANNE, _Comptes rendus_, 2 juin 1903.
MM. Rutherford et Soddy ont montré que les émanations du radium et du
thorium se condensent à la température de l'air liquide, comme le
feraient des gaz qui seraient liquéfiables à cette température. Un
courant d'air chargé d'émanation perd ses propriétés radioactives en
traversant un serpentin qui plonge dans l'air liquide; l'émanation reste
condensée dans le serpentin, et elle se retrouve à l'état gazeux quand
on réchauffe celui-ci. L'émanation du radium se condense à -150°, celle
du thorium à une température comprise entre -100° et -150°[107]. On peut
faire l'expérience suivante: deux réservoirs de verre fermés, l'un
grand, l'autre petit, communiquent ensemble par un tube court muni d'un
robinet; ils sont remplis de gaz activé par le radium et sont par suite
tous les deux lumineux. On plonge le petit réservoir dans l'air liquide,
toute l'émanation s'y condense; au bout d'un certain temps on sépare
les deux réservoirs l'un de l'autre en fermant le robinet, et l'on
retire ensuite le petit réservoir de l'air liquide. On constate que
c'est le petit réservoir qui contient toute l'activité. Pour s'en
assurer il suffit d'observer la phosphorescence du verre des deux
réservoirs. Le grand réservoir n'est plus lumineux, tandis que le petit
est plus lumineux qu'au début de l'expérience. L'expérience est
particulièrement brillante si l'on a eu soin d'enduire les parois des
deux réservoirs de sulfure de zinc phosphorescent.
[107] RUTHERFORD et SODDY, _Phil. Mag._, mai 1903.
Toutefois, si l'émanation du radium est tout à fait comparable à un gaz
liquéfiable, la température de condensation par refroidissement devrait
être fonction de la quantité d'émanation contenue dans un certain volume
d'air; ce qui n'a pas été signalé.
On doit aussi faire remarquer que l'émanation passe avec une grande
facilité à travers les trous ou les fissures les plus ténues des corps
solides, dans des conditions où les gaz matériels ordinaires ne peuvent
circuler qu'avec une lenteur extrême.
Enfin, l'émanation du radium se distingue d'un gaz matériel ordinaire en
ce qu'elle se détruit spontanément quand elle est enfermée en tube de
verre scellé; tout au moins observe-t-on, dans ces conditions, la
disparition de la propriété radioactive. Cette propriété radioactive est
d'ailleurs encore actuellement la seule qui caractérise l'émanation à
notre connaissance, car jusqu'à présent on n'a encore établi avec
certitude ni l'existence d'un spectre caractéristique de l'émanation, ni
une pression due à l'émanation.
Toutefois tout récemment MM. Ramsay et Soddy ont observé, dans le
spectre des gaz extraits du radium, des raies nouvelles qui pourraient,
à leur avis, appartenir à l'émanation du radium. Ils ont aussi constaté
que les gaz extraits du radium contiennent de l'hélium, et que ce
dernier gaz se forme spontanément en présence de l'émanation du
radium[108]. Si ces résultats, dont l'importance est considérable, se
confirment, on pourra être amené à considérer l'émanation comme un gaz
matériel instable, et l'hélium serait peut-être un des produits de la
désagrégation de ce gaz.
[108] RAMSAY et SODDY, _Physikalische Zeitschrift_, 15 septembre 1903.
Les émanations du radium et du thorium ne semblent pas être altérées par
divers agents chimiques très énergiques, et pour cette raison MM.
Rutherford et Soddy les assimilent à des gaz de la famille de
l'argon[109].
[109] _Phil. Mag._, 1902, p. 580; 1903, p. 457.
_Variation d'activité des liquides activés et des solutions
radifères._--Un liquide quelconque devient radioactif lorsqu'il est
placé dans un vase dans une enceinte activante. Si l'on retire le
liquide de l'enceinte et qu'on le laisse à l'air libre, il se désactive
rapidement en transmettant son activité aux gaz et aux corps solides qui
l'entourent. Si l'on enferme un liquide activé dans un flacon fermé, il
se désactive bien plus lentement et l'activité baisse alors de moitié en
4 jours, comme cela arriverait pour un gaz activé enfermé dans un vase
clos. On peut expliquer ce fait en admettant que l'énergie radioactive
est emmagasinée dans les liquides sous une forme identique à celle sous
laquelle elle est emmagasinée dans un gaz (sous forme d'émanation).
Une dissolution d'un sel radifère se comporte en partie d'une façon
analogue. Tout d'abord, il est fort remarquable que la solution d'un sel
de radium, qui est placée depuis quelque temps dans une enceinte close,
n'est pas plus active que de l'eau pure placée dans un vase contenu dans
la même enceinte, lorsque l'équilibre d'activité s'est établi. Si l'on
retire de l'enceinte la solution radifère et qu'on la laisse à l'air
dans un vase largement ouvert, l'activité se répand dans l'espace, et la
solution devient à peu près inactive, bien qu'elle contienne toujours le
radium. Si alors on enferme cette solution désactivée dans un flacon
fermé, elle reprend peu à peu, en une quinzaine de jours, une activité
limite qui peut être considérable. Au contraire, un liquide activé qui
ne renferme pas de radium et qui a été désactivé à l'air libre, ne
reprend pas son activité quand on le met dans un flacon fermé.
_Théorie de la radioactivité._--Voici, d'après MM. Curie et Debierne,
une théorie très générale qui permet de coordonner les résultats de
l'étude de la radioactivité induite, résultats que je viens d'exposer et
qui constituent des faits indépendants de toute hypothèse[110].
[110] CURIE et DEBIERNE, _Comptes rendus_, 29 juillet 1901.
On peut admettre que chaque atome de radium fonctionne comme une source
continue et constante d'énergie, sans qu'il soit, d'ailleurs, nécessaire
de préciser d'où vient cette énergie. L'énergie radioactive qui
s'accumule dans le radium tend à se dissiper de deux façons différentes:
1º par rayonnement (rayons chargés et non chargés d'électricité); 2º par
conduction, c'est-à-dire par transmission de proche en proche aux corps
environnants, par l'intermédiaire des gaz et des liquides (dégagement
d'émanation et transformation en radioactivité induite).
La perte d'énergie radioactive, tant par rayonnement que par conduction,
croît avec la quantité d'énergie accumulée dans le corps radioactif. Un
équilibre de régime doit s'établir nécessairement quand, la double
perte, dont je viens de parler, compense l'apport continu fait par le
radium. Cette manière de voir est analogue à celle qui est en usage dans
les phénomènes calorifiques. Si, dans l'intérieur d'un corps, il se
fait, pour une raison quelconque, un dégagement continu et constant de
chaleur, la chaleur s'accumule dans le corps, et la température s'élève,
jusqu'à ce que la perte de chaleur par rayonnement et par conduction
fasse équilibre à l'apport continu de chaleur.
En général, sauf dans certaines conditions spéciales, l'activité ne se
transmet pas de proche en proche à travers les corps solides. Lorsqu'on
conserve une dissolution en tube scellé, la perte par rayonnement
subsiste seule, et l'activité radiante de la dissolution prend une
valeur élevée.
Si, au contraire, la dissolution se trouve dans un vase ouvert, la perte
d'activité de proche en proche, par conduction, devient considérable,
et, lorsque l'état de régime est atteint, l'activité radiante de la
dissolution est très faible.
L'activité radiante d'un sel radifère solide, laissé à l'air libre, ne
diminue pas sensiblement, parce que, la propagation de la radioactivité
par conduction ne se faisant pas à travers les corps solides, c'est
seulement une couche superficielle très mince qui produit la
radioactivité induite. On constate, en effet, que la dissolution du même
sel produit des phénomènes de radioactivité induite beaucoup plus
intenses. Avec un sel solide l'énergie radioactive s'accumule dans le
sel et se dissipe surtout par rayonnement. Au contraire, lorsque le sel
est en dissolution dans l'eau depuis quelques jours, l'énergie
radioactive est répartie entre l'eau et le sel, et si on les sépare par
distillation, l'eau entraîne une grande partie de l'activité, et le sel
solide est beaucoup moins actif (10 ou 15 fois) qu'avant dissolution.
Ensuite le sel solide reprend peu à peu son activité primitive.
On peut chercher à préciser encore davantage la théorie qui précède, en
imaginant que la radioactivité du radium lui-même se produit au moins
en grande partie par l'intermédiaire de l'énergie radioactive émise sous
forme d'émanation.
On peut admettre que chaque atome de radium est une source continue et
constante d'émanation. En même temps que cette forme d'énergie se
produit, elle éprouve progressivement une transformation en énergie
radioactive de rayonnement Becquerel; la vitesse de cette transformation
est proportionnelle à la quantité d'émanation accumulée.
Quand une solution radifère est enfermée dans une enceinte, l'émanation
peut se répandre dans l'enceinte et sur les parois. C'est donc là
qu'elle est transformée en rayonnement, tandis que la solution n'émet
que peu de rayons Becquerel,--le rayonnement est, en quelque sorte,
_extériorisé_. Au contraire, dans le radium solide, l'émanation, ne
pouvant s'échapper facilement, s'accumule et se transforme sur place en
rayonnement Becquerel; ce rayonnement atteint donc une valeur
élevée[111].
[111] CURIE, _Comptes rendus_, 26 janvier 1903.
Si cette théorie de la radioactivité était générale, il faudrait
admettre que tous les corps radioactifs émettent de l'émanation. Or,
cette émission a été constatée pour le radium, le thorium et l'actinium;
ce dernier corps en émet énormément même à l'état solide. L'uranium et
le polonium ne semblent pas émettre d'émanation, bien qu'ils émettent
des rayons Becquerel. Ces corps ne produisent pas la radioactivité
induite en vase clos comme les corps radioactifs cités précédemment. Ce
fait n'est pas en contradiction absolue avec la théorie qui précède. Si,
en effet, l'uranium et le polonium émettaient des émanations qui se
détruisent avec une très grande rapidité, il serait très difficile
d'observer l'entraînement de ces émanations par l'air et les effets de
radioactivité induite produits par elles sur les corps voisins. Une
telle hypothèse n'est nullement invraisemblable, puisque les temps
pendant lesquels les quantités d'émanation du radium et du thorium
diminuent de moitié sont entre eux comme 5000 est à 1. On verra
d'ailleurs que dans certaines conditions l'uranium peut provoquer la
radioactivité induite.
_Autre forme de la radioactivité induite._--D'après la loi de
désactivation à l'air libre des corps solides activés par le radium,
l'activité radiante au bout d'une journée est à peu près insensible.
Certains corps cependant font exception: tels sont le celluloïd, la
paraffine, le caoutchouc, etc. Quand ces corps ont été activés assez
longtemps, ils se désactivent plus lentement que ne le veut la loi, et
il faut souvent quinze ou vingt jours pour que l'activité devienne
insensible. Il semble que ces corps aient la propriété de s'imprégner de
l'énergie radioactive sous forme d'émanation; ils la perdent ensuite peu
à peu en produisant la radioactivité induite dans leur voisinage.
_Radioactivité induite à évolution lente._--On observe encore une tout
autre forme de radioactivité induite, qui semble se produire sur tous
les corps, quand ils ont séjourné pendant des mois dans une enceinte
activante. Quand ces corps sont retirés de l'enceinte, leur activité
diminue d'abord jusqu'à une valeur très faible suivant la loi ordinaire
(diminution de moitié en une demi-heure); mais, quand l'activité est
tombée à 1/20000 environ de la valeur initiale, elle ne diminue plus ou
du moins elle évolue avec une lenteur extrême, quelquefois même elle va
en augmentant. Nous avons des lames de cuivre, d'aluminium, de verre qui
conservent ainsi une activité résiduelle depuis plus de six mois.
Ces phénomènes d'activité induite semblent être d'une tout autre nature
que ceux ordinaires, et ils offrent une évolution beaucoup plus lente.
Un temps considérable est nécessaire aussi bien pour la production que
pour la disparition de cette forme de radioactivité induite.
_Radioactivité induite sur des substances qui séjournent en dissolution
avec le radium._--Quand on traite un minerai radioactif contenant du
radium, pour en extraire ce corps, et tant que le travail n'est pas
avancé, on réalise des séparations chimiques, après lesquelles la
radioactivité se trouve entièrement avec l'un des produits de la
réaction, l'autre produit étant entièrement inactif. On sépare ainsi
d'un côté des produits radiants qui peuvent être plusieurs centaines de
fois plus actifs que l'uranium, de l'autre côté du cuivre, de
l'antimoine, de l'arsenic, etc., absolument inactifs. Certains autres
corps (le fer, le plomb) n'étaient jamais séparés à l'état complètement
inactif. A mesure que les corps radiants se concentrent, il n'en est
plus de même; aucune séparation chimique ne fournit plus de produits
absolument inactifs; toutes les portions résultant d'une séparation sont
toujours actives à des degrés variables.
Après la découverte de la radioactivité induite, M. Giesel essaya le
premier d'activer le bismuth inactif ordinaire en le maintenant en
solution avec du radium très actif. Il obtint ainsi du bismuth
radioactif[112], et il en conclut que le polonium extrait de la
pechblende était probablement du bismuth activé par le voisinage du
radium contenu dans la pechblende.
[112] GIESEL, _Société de Physique de Berlin_, janvier 1900.
J'ai également préparé du bismuth activé en maintenant le bismuth en
dissolution avec un sel radifère très actif.
Les difficultés de cette expérience consistent dans les soins extrêmes
qu'il faut prendre pour éliminer le radium de la dissolution. Si l'on
songe à la quantité infinitésimale de radium qui suffit pour produire
dans un gramme de matière une radioactivité très notable, on ne croit
jamais avoir assez lavé et purifié le produit activé. Or, chaque
purification entraîne une baisse d'activité du produit activé, soit que
réellement on en retire des traces de radium, soit que la radioactivité
induite dans ces conditions ne résiste pas aux transformations
chimiques.
Les résultats que j'obtiens semblent cependant établir avec certitude
que l'activation se produit et persiste après que l'on a séparé le
radium. C'est ainsi qu'en fractionnant le nitrate de mon bismuth activé
par précipitation de la solution azotique par l'eau, je trouve que,
après purification très soigneuse, il se fractionne comme le polonium,
la partie la plus active étant précipitée en premier.
Si la purification est insuffisante, c'est le contraire qui se produit,
indiquant que des traces de radium se trouvaient encore avec le bismuth
activé. J'ai obtenu ainsi du bismuth activé pour lequel le sens du
fractionnement indiquait une grande pureté et qui était 2000 fois plus
actif que l'uranium. Ce bismuth diminue d'activité avec le temps. Mais
une autre partie du même produit, préparée avec les mêmes précautions et
se fractionnant dans le même sens, conserve son activité sans diminution
sensible depuis un temps qui est actuellement de trois ans environ.
Cette activité est 150 fois plus grande que celle de l'uranium.
J'ai activé également du plomb et de l'argent en les laissant en
dissolution avec le radium. Le plus souvent la radioactivité induite
ainsi obtenue ne diminue guère avec le temps, mais elle ne résiste
généralement pas à plusieurs transformations chimiques successives du
corps activé.